ISBN 9783843904872

978-3-8439-0487-2, Reihe Makromolekulare Chemie

Julia Scholtyssek
Entwicklung einer dreistufigen in-situ Synthese von Polyethylen/Silica-Nanocomposites

176 Seiten, Dissertation Universität Hamburg (2012), Softcover, A5

Zusammenfassung / Abstract

Das Compoundieren von Polymeren ermöglicht eine gezielte Modifkation ihrer Eigenschaften. Insbesondere die Verwendung nanoskaliger Füllstoffe hat sich in den vergangenen Jahren zu einer zukunftsweisenden Technologie entwickelt und ist Gegenstand zahlreicher Forschungsarbeiten. Die Synthese von Polyethylen-Composites mit homogen dispergierten keramischen Nanopartikeln ist das Ziel dieser Arbeit. Die wissenschaftliche wie auch wirtschaftliche Bedeutung dieses Projektes ergibt sich aus dem Ziel Wege zu finden, die bei geringem Verbrauch von Ressourcen die Produktion hochwertiger Polymerwerkstoffe ermöglichen.

Die Herstellung eines einheitlich strukturierten Composites erforderte zunächst die Synthese eines Polyethylen-Dispergators, der die Polaritätsunterschiede zwischen hydrophober Polymermatrix und hydrophilen Nanopartikeln überbrückt, sowie eine Phasentrennung beider verhindert. Diese Komponente konnte in zwei Schritten in-situ dargestellt werden. Ausgehend von Ethen, Methylaluminoxan (MAO) und einem 2,6-Bis(imino)pyridin-Eisen(II)-Komplex als Katalysator wurde zuerst die Synthese langkettiger Aluminium-Alkyle eingehend untersucht. Durch geeignete Wahl der Reaktionsbedingungen gelang es, Aluminium-terminiertes Polyethylen im Bereich der Verschlaufungsmolmasse (ca. 2000 g/mol) zu generieren und die Bildung von alpha-Olefinen über eine konkurrierende beta-Hydrid Eliminierung weitestgehend zu verhindern. Zur Kompatibilisierung von Füllstoff und Matrix wurden die langkettigen Aluminium-Alkyle in-situ zu Aluminium-Alkoholaten funktionalisiert. Dies konnte durch Einleiten von trockener Luft realisiert werden. Durch Optimierung der Reaktionsbedingungen wurde ein Umsatz bis zu 85% erzielt.

Sphärische, monodisperse Silica-Nanopartikel im angestrebten Größenbereich zwischen 10 und 200 nm konnten erfolgreich nach dem Stöber-Verfahren synthetisiert werden. Es gelang sowohl Silica-Nanopartikel in-situ in Gegenwart der Aluminium-Alkoholate zu erzeugen wie auch eine in-situ Polymerisation in Gegenwart der Nanopartikel. Zusätzlich konnte gezeigt werden, dass terminal-funktionalisiertes Polyethylen geringer Molmasse ein guter Dispergator für separat erzeugte Silica-Nanopartikel ist.